Αποτέλεσε για πολλά χρόνια το διοικητικό κέντρο του νησιού μέχρι τον 18ο αιώνα που η πρωτεύουσα μεταφέρθηκε στο Αργοστόλι. Ξεκίνησε να χτίζεται επί Φραγκοκρατίας αλλά επεκτάθηκε και απόκτησε στρατηγική σημασία κατά τη διάρκεια της Βενετοκρατίας.
Βρίσκεται χτισμένο σε ένα λόφο ύψους 300 μέτρων, έχει έκταση περίπου 16.000 τ.μ. και περίμετρο τειχών 600 μέτρων. Έχει πολυγωνικό σχήμα και αποτελείται από τρία μέρη: Το εξωτερικό περιτείχισμα, τον εσωτερικό περίβολο που έχει σχήμα πετάλου και την βραχώδη κορυφή που βρίσκεται στο κέντρο του περιβόλου όπου και θα δείτε τα ερείπια του παλιού φρουρίου.
Όταν, με την σειρά τους, οι Βενετοί κυριάρχησαν στο νησί φρόντισαν να ενισχύσουν οχυρωματικά το φρούριο. Έτσι, το 1504 κατασκευάστηκε ένα εξωτερικό περιτείχισμα από τον μηχανικό Νικόλαο Τσιμάρα και ειδικούς στα οχυρωματικά περιτοιχίσματα που ήρθαν από την Βενετία.
Μέσα στο φρούριο υπήρχαν δημόσια και ιδιωτικά κτίρια, ναοί, αποθήκες τροφίμων και πυρομαχικών, νοσοκομείο, φυλακή, δεξαμενή νερού και στρατώνες, ήταν μια ολόκληρη πόλη. Σήμερα, στις πάνω επάλξεις διακρίνονται πολεμίστρες αλλά και παρατηρητήρια.
Στον εσωτερικό περίβολο βρίσκεται ο μητροπολιτικός ναός Ιερός Ναός της Ευαγγελίστριας, χαρακτηριστικό δείγμα επτανησιακού μπαρόκ. Στο εσωτερικό του φυλάσσονται αξιόλογες μεταβυζαντινές εικόνες από τους ερειπωμένους ναούς του Κάστρου.
Πρόκειται για Βασιλική μονόκλιτη Εκκλησία, κτίσμα του 1580, σύμφωνα με εντοιχισμένη μαρμάρινη επιγραφή.
Διαθέτει ξυλόγλυπτο τέμπλο με ωραιότατες φορητές εικόνες. Το παλαιότατο κωδωνοστάσιο είναι υπό αναστήλωση. Ο ναός φιλοξενεί από την Κυριακή του Θωμά μέχρι την Κυριακή της Σαμαρείτιδας τη θαυματουργή εικόνα της Παναγίας από την Μονή Σισσίων.
Το φρούριο του Αγίου Γεωργίου χάνει την αμυντική του σημασία από τα τέλη του 16ου αιώνα όταν η άμυνα του νησιού απαιτεί τα κτίρια να χτίζονται κοντά στα λιμάνια, ενώ το 1757 παύει να αποτελεί και πρωτεύουσα του νησιού αφού ο τίτλος πηγαίνει στο Αργοστόλι.